能源与环境问题是当今人类面临的两大重要问题。光催化技术是解决环境与能源问题的理想途径之一,具有广阔的应用前景。然而,目前光催化技术由于其效率较低,仍难以满足实际应用要求。因而,发展高效光催化材料和技术是当前研究的关键。近日,我院余火根教授课题组针对上述问题,在光催化材料的可控合成、结构调控、表面修饰、新型助剂探索等多个方面开展了深入研究,取得系列研究进展。
(一) 石墨烯基光催化材料的研究进展
N掺杂是增强石墨烯基光催化材料性能的重要方法之一。N在石墨烯中具有不同的N键特性(如吡咯氮、吡啶氮和石墨化氮),会对石墨烯基光催化材料的性能有重要影响。然而,这方面的相关研究仍未见报道。本研究中,以氨水、水合肼和尿素为原料,通过水热法制备了具有不同N键特性的N掺杂石墨烯-TiO2光催化材料(N-rGO/TiO2)。研究发现,以水合肼为原料制备的N掺杂石墨烯主要以吡咯氮和石墨化氮存在,此时所制备的N-rGO/TiO2具有最高的光催化活性,提出基于石墨烯中吡咯氮和石墨化氮的协同作用增强N-rGO/TiO2光催化活性的理论模型。本研究工作发表于国际期刊Appl. Catal. B上。
Applied Catalysis B: Environmental, 2016, 181, 810–817. (IF: 7.435)
链接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337315301211
(二) 基于晶面工程与助剂选择性修饰制备高效光催化材料
半导体晶面工程能有效减少光生载流子在材料内部的复合机率,而表面助剂修饰可快速促进界面催化反应,都是提高光催化效率的有效途径。然而,当前研究很少把晶面工程与界面助剂修饰很好地结合起来。本研究首先以水热法制备了F-TiO2单晶纳米片(F作为空穴助剂,主要存在于空穴富集的(001)面上),然后用光催化还原法在TiO2单晶纳米片的(101)面上选择性沉积Ag纳米料子(Ag作为电子助剂,主要存在于电子富集的(101)面上),从而制备了一种Ag和F-双助剂修饰的TiO2单晶纳米片光催化剂;基于晶面工程中光生载流子的取向传输和双助剂选择性修饰的快速界面催化反应,使得Ag/F-TiO2单晶纳米片光催化剂展现了优异的光催化性能。本研究工作发表于国际期刊J. Mater. Chem. A上。
Journal of Materials Chemistry A,2016, DOI: 10.1039/C6TA02039A. (IF:7.443).
链接:http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2016/ta/c6ta02039a
(三) 新型高效助催化剂的研究进展
无定型硫化钼作为新型高效的电子助剂增强光催化分解水制氢性能:发展新型高效且低成本的电子助剂对于光催化技术的实用化具有重要意义。硫化钼是一种具有广泛应用前景的低成本电子助剂,其活性主要取决于非饱和硫的数量与种类,其中非饱和硫主要存在于硫化钼二维层状结构的边缘和表面。然而,由于晶化硫化钼的非饱和硫原子相当有限,使得当前所制备的硫化钼基光催化材料的性能仍较低。本研究发现:相比于常见的晶化硫化钼,无定形硫化钼由于其体内和表面的无序性,具有更多的非饱和硫原子活性位,可显著增强各种光催化材料(如TiO2,CdS,g-C3N4等)的产氢性能。本研究工作发表于国际期刊Appl. Catal. B上。
Applied Catalysis B: Environmental, 2016, 193, 217-225. (IF: 7.435)
链接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337316302946
Ni(II)电子助剂和Ti(IV)空穴助剂的协同效应增强CdS光诱导稳定性与光催化产氢活性:CdS半导体具有适合的禁带宽度和导带位置,是一种重要的可见光光催化产氢材料。但纯相CdS在光作用下易于发生光腐蚀,进而引起其光催化产氢性能的显著降低。为了抑制CdS的光腐蚀现象,提高其光催化产氢的稳定性,本研究以无定型Ti(IV)为空穴助剂,Ni(II)为电子助剂,合成了高效稳定的Ti(IV)-Ni(II)双助剂修饰的CdS光催化材料,并提出Ti(IV)-Ni(II)双助剂的协同效应增强CdS光诱导稳定性与光催化产氢活性机理。本研究工作发表于国际期刊J. Phys. Chem. C上。
J. Phys. Chem. C2016, 120 (7), 3722–3730. (SCI, IF:4.772)
链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpcc.6b00126
Ti(IV)-Fe(III)双无定形助剂修饰增强银基光催化材料的光催化活性和光稳定性研究:银基光催化材料由于对有机污染物具有高效的光催化降解活性而引起广泛兴趣。然而,光生载流子的快速复合和银基材料的光敏性引起光催化性能的显著降解。本研究以无定型Ti(IV)为空穴助剂,Fe(III)为电子助剂,共同修饰于银基光催化材料(如AgBr、AgCl、AgI、Ag2O、Ag2CO3和Ag3PO4)表面,以显著增强银基光催化材料的光催化活性和稳定性。本研究工作发表于国际期刊Appl. Catal. B上。
Applied Catalysis B: Environmental, 2016, 187, 163–170. (IF: 7.435)
链接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337316300121